外延是材料科学中的一种迫切风光,它面孔了一种晶体材料在具有精准晶体学登记的基底上有序孕育的情况。晶体薄膜的外延孕育经常从一个衬底进行。迄今为止重庆时时彩捕鱼,究诘主要基于将一种晶体外延孕育到或孕育到一种衬底上的框架。
鉴于此,斯坦福大学崔屹考验、Robert Sinclair、Harold Y. Hwang等东谈主探讨了在两个诬陷衬底之间进行外延的才气,即 \"诬陷外延\"。他们将外延的见地推广到“诬陷外延”的体系,两个衬底之间的外延层晶体取向受其相对取向的影响。他们在两个剥离的六方二硫化钼(MoS2)基板之间对纳米厚的金(Au)纳米粒子进行退火,其基脚办法不同,相互扭转角限度为0°至60°。透射电子显微镜究诘标明,当双层的扭转角度较小(<~7°)时,Au在顶部和底部MoS2之间的中间陈设。关于较大的扭转角,Au与底部MoS 2仅有很小的定向差错,该定向差错随双层MoS 2的扭转角类似呈正弦变化。四维扫描透射电子显微镜分析进一步揭示了与诬陷外延掂量的Au纳米盘中的周期性应变变化(<|±0.5%|),与两个MoS2诬陷层的莫尔纪录一致。掂量究诘后果以题为“Twisted epitaxy of gold nanodisks grown between twisted substrate layers of molybdenum disulfide”发表在最新一期《Science》上。

【联想与合成】
作家使用二维二硫化钼(MoS 2)动作两个基板,并使用金(Au)动作诬陷外延层。Au和硫(S)原子之间的化学相互作用比传统的vdW相互作用强得多,但比共价键弱。这种竖立不仅不错贯通2DAu,还不错诊治其办法。千里积的Au呈现出3D纳米岛的形式,典型尺寸为20 nm,厚度为8 nm(图1A)。图1B裸露了MoS 2上外延金的SAED图案走漏图,其中金{220}电子衍射点和MoS2 {110}点外延对皆,并通过互易晶格矢量∆ga流畅。平行的Au{220}平面(0.144 nm)和MoS 2{110}平面(0.158 nm)的晶格错配产生了间距|∆ga|-1便是1.63 nm的摩尔纹(图1C),这不错在明场TEM图像中不雅察到。MoS 2-Au-MoS 2夹层结构的合成经由走漏图如图1D所示。通过平面TEM搜检,作家发现原始外延AuNPs在退火后变成纳米盘,况兼它们的原始外延取向(θa)被上MoS2层的取向更正(图1E),正如电子衍射所详情的(图1F)和莫尔图像分析(图1G)。

图 1. 诬陷外延金纳米盘
【诬陷外延金纳米盘的合成】
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图2A裸露了MoS 2-Au-MoS 2样品在室温(RT)下退火前的TEM图像,双层扭转角θm特地至19.1°。区域I中AuNP的SAED(图2B)裸露与底部MoS 2外延瞄准,其中{220}Au衍射点与{110}MoS 2瞄准。在区域II中,SiNx上的AuNP也裸知道当场办法,况兼未与顶部MoS 2对皆(图2C)。MoS 2-Au-MoS 2夹层结构(区域III)的SAED图案(图2D)标明Au与底部MoS 2对皆层。MoS 2-Au-MoS 2样品在Ar中400°C退火5小时后的TEM图像(图2E)标明SiNx况兼在区域I中阅历了奥斯特瓦尔德熟习并变大(10.4±4.5nm),而区域II和III中的金纳米颗粒仍然很小(3.7±1.2nm)。四个区域的SAED裸露SiNx上的Au仍然是当场取向的,况兼区域I中的Au仍然与底部MoS2对皆(图2F)。区域II中的Au与顶部MoS 2外延对皆,其中{220}Au点与{110}MoS 2点对皆(图2G)。在区域III中,Au的{220}面与底部MoS2的{110}面外延对皆(图2H,右下插图),而莫得{220}Au的外延衍射黑点。不雅察到与顶部{110}MoS 2点对皆(图2H,皇冠分红右上插图)。这些罢休标明,Au与顶部MoS2的相互作用弱于与底部MoS2的相互作用(图2H)。
炒股将样品在500°C的氩气中退火2小时(图2I)后,不雅察到平均直径约为50nm的金纳米盘,动作夹层区域III角落周围较大、暗对比度较低的区域。与400°C退火后的两个区域比拟,{220}Au点的强度变得更强,并保执与{110}MoS 2点的外延瞄准。在400°C退火后,区域III中的Au莫得诬陷(图2H),这标明Au仅在500°C的纳米盘演化经由中从头取向。此外,前一个样品中莫得酿成 Au 纳米盘,而与 Au 标称厚度为 0.3 nm 时的情况比拟,后一个样品中不雅察到更小(直径约 6.6 nm)和更薄(厚度约 1.0 nm)的 Au 纳米盘。

图 2. Au 纳米盘的合成、陈设和厚度
【诬陷外延金纳米盘的取向】
图3A裸露了顶部MoS2、Au和底部MoS2的走漏性晶格倒易取向,其中MoS2扭转角θm为0.8°,Au取向θa为0°。典型的Au纳米盘(图3B顶用白色虚线方块符号,图3C中以更高的放大倍率裸露)的Au和底部MoS 2(S)的平均莫尔条纹间距为1.66 nm(图3D)。该值接近平行晶面的表面间距,标明在这种情况下Au莫得诬陷。这一发现赢得了衍射图的进一步阐明(图3E,插图),因为Au{220}点与MoS 2{110}点外延对皆。图3(F到T)裸露了双层MoS2扭转角θm=6.2°、19.1°和31.8°的样品。图3、I、N和S裸露了Au纳米盘和底部MoS2层莫尔条纹的放大图像,其中S测得差别为1.41、1.47和1.63nm,提供了莫尔间距随Au诬陷而变化的径直把柄。施行不雅察到的S、θa和θm高度掂量(图3U,V)。因此,一个界面与Au的强相互作用关于纳米盘的演化是必要的,况兼两个界面的相互作用关于Au纳米盘的从头定向很迫切。

图 3. MoS2 Au 纳米盘旋转角度掂量的诬陷
【密度泛函表面筹画】
作家对MoS 2-Au模子系统进行了密度泛函表面(DFT)筹画,以找到E interfacial动作θa的函数。图4A示出了该结构的平面图和侧视图,其中Au与MoS 2外延瞄准。具有不同扭转角的Au和MoS 2的能量如图4B所示。图4(C到H)裸露了E tot(θa)与不同θm的图。当θm增大到20°、25°、30°时,能垒变高,股东Etot的能量最低位置(θa)差别约为θa=0°、1°和0°(图4,F到H)。
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图 4. DFT 筹画
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【4D-STEM 应变分析】
作家使用4D扫描透射电子显微镜(4D-STEM)究诘了与诬陷外延掂量的金纳米盘中的应变变化。走漏性的4D-STEM施行如图5A所示,其中聚集半角为0.4mrad的聚焦电子束光栅穿过封装在诬陷双层MoS 2中的Au纳米盘,步长为1nm,在每个探针位置集会衍射电子信号。所得衍射图案如图5B所示,其中θm和θa差别详情为3.5°和1.7°,表现Au的诬陷外延陈设。根据衍射图重建的样品的造谣明场和造谣环形暗场图像揭示了双层MoS2的莫尔图案,周期为5.5nm,对应于双层扭转角(图5C)。进一步的应变分析阐明存在小的周期性应变变化(<|±0.5%|)在Au中,其周期与双层莫尔图案相似(图5D)。Au的这种周期性应变很可能与诬陷双层MoS 2的不同堆叠构型下Au的不同化学环境联系(图5E)。Au 的单轴应变图 (图 5D) 裸露了双层 MoS2 AA 堆积区域中 Au 的压缩应变,以及较小的拉伸应变AB 堆积处的 Au。

图 5. 4D-STEM 应变分析
【作家简介】

崔屹,斯坦福大学考验。自2020年起, 崔屹接任Arun Majumdar和Sally Benson成为Precourt动力究诘所长处。2023年, 他荣任斯坦福Doerr可执续发展学院可执续加快器的首任院长。此外, 他同期议论湾区光伏定约、Battery500定约和StorageX倡议。崔屹在斯坦福光子科学SLAC、斯坦福材料与动力科学究诘所、与斯坦福Woods环境究诘所担任资深究诘员。他于2022年入选好意思国国度科学院院士, 2023年入选欧洲工程院院士。他的究诘后果备受专家学术界认同, 永久位列Clarivate Analytics公布的专家被援用次数最多的究诘者和Thomson Reuters评比的最具影响力科学念念想家之列。他已发表朝上560篇学术论文,H指数高达262。
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